Nel 1796-1797 approdarono in Gambalunghiana i ricchi fondi librari e documentari degli ordini religiosi soppressi. Il massiccio incremento segnalò l'urgenza di provvedere, da un lato, alla riorganizzazione della biblioteca e, dall'altro, al censimento, catalogazione e studio delle vecchie e nuove acquisizioni. Ad attendere ad entrambi i compiti fu chiamato un altro scolaro del Planco, il medico Lorenzo Antonio Drudi (bibliotecario dal 1797 al 1818), studioso apprezzato, «valentissimo in filologia e bibliografia», come riconobbe Carlo Tonini. Per accogliere gli oltre cinquemila volumi delle soppressioni napoleoniche, il Drudi arredò inoltre la biblioteca con nuove «banche» e «banchette», ne prolungò l'orario d'apertura, compilò un inventario topografico e un indice alfabetico delle opere a stampa. Inoltre si impegnò nella descrizione integrale e analitica del fondo manoscritto: un lavoro pionieristico che sarà proseguito e accresciuto dal suo coadiutore e successore, il sacerdote savignanese Luigi Nardi, bibliotecario dal 1818 al 1837, autore di un Indice ragionato delle cose più riservate della Biblioteca Gambalunga di Rimino (manoscritto terminato nel 1828), che è uno strumento di esemplare chiarezza e affidabilità, sostenuto da una robusta cultura enciclopedica; cultura che nutre anche le sue numerose pubblicazioni di antiquaria e di storia ecclesiastica.
Con Drudi e Nardi la figura del bibliotecario muta a fondo. Come ha osservato Paola Delbianco, per tutto il corso XIX secolo i «bibliotecari, forti ormai - sulla scorta dell'insegnamento muratoriano - di un sicuro metodo storico, [...] si dedicano essi stessi allo studio della storia e della cultura cittadina, producendo opere anche notevoli e avviando un'intensa attività di valorizzazione e divulgazione di materiali bibliografici, documentari e archeologici d'interesse locale».
Dopo la breve ma operosa reggenza (dal 1837 al 1840) di Antonio Bianchi, valente quanto riservato studioso d'archeologia, epigrafia, numismatica, archivistica e storia riminese, assunse la direzione della Gambalunghiana Luigi Tonini, bibliotecario dal 1840 al 1874.